• <s id="vbsga"><mark id="vbsga"><listing id="vbsga"></listing></mark></s>
  • <tbody id="vbsga"></tbody>
    <rp id="vbsga"></rp>

  • <th id="vbsga"><pre id="vbsga"></pre></th>
    <span id="vbsga"><pre id="vbsga"><sup id="vbsga"></sup></pre></span><li id="vbsga"><tr id="vbsga"></tr></li>

    頂刊日報丨7篇Angew ,Sargent、樓雄文、陳傳峰、步文博、王浩等成果速遞20210516
    納米人 2021-05-18

    1. Sci. Adv.綜述:高熵合金、氧化物用于催化

    熵在催化反應中起到非常重要的作用,因此理解焓-熵之間的關系對于反應過程的深入理解受到廣泛關注。同時,對于催化劑的界面而言,熵效應很少受到關注,因為在多組分催化劑中難以對熵進行描述。最近高熵材料受到更多研究,但是人們對熵效應對催化反應的影響仍不是非常理解,人們希望在高熵材料中通過調控結構等方式實現熵穩定的催化體系。有鑒于此,橡樹嶺國家實驗室戴勝等綜述報道了近期在高熵材料領域的設計、合成等發展,對組成、結構調控等領域的發展情況。特別的對高熵合金、氧化物等材料的結構、催化活性優化等之間的關系進行介紹和討論,對高熵合金材料的組成、結構調控為獲得更高的催化活性,對傳統的簡單催化反應體系中面臨的缺陷提供解決方案。

    本文要點:
    1)介紹了如何在多組分體系得到高熵合金材料;介紹了高熵合金催化劑材料的合成、表征。
    2)高熵合金在催化反應中的應用:介紹了其用于熱催化、電催化。高熵氧化物在催化反應中的應用:作為催化劑、作為催化劑基底。介紹了一些新穎的高熵材料催化劑體系。
    3)總結和挑戰:表征與合成、理論研究、研究催化劑中熵-焓之間的關系。
    圖片.png
    Yifan Sun, Sheng Dai*, High-entropy materials for catalysis: A new frontier, Science Advances 2021, 7 (20), eabg1600
    DOI: 10.1126/sciadv.abg1600
    https://advances.sciencemag.org/content/7/20/eabg1600

    2. Angew: 基于相穩定α-CsPbI3鈣鈦礦的發光二極管

    α-CsPbI3鈣鈦礦的全無機性質為提高鈣鈦礦器件的穩定性提供了途徑。已有研究工作提高了CsPbI3薄膜中的黑色相的穩定性。然而,這些策略——包括應變和摻雜——都是基于有機配體蓋層的鈣鈦礦,這阻止了鈣鈦礦形成緊密排列的量子點固體薄膜,這是實現高電荷傳輸和熱傳輸所必需的。多倫多大學Edward Sargent等人開發了一種無機配體交換用于CsPbI3 QD薄膜,它具有優越的相穩定性與增加的熱輸運。

    本文要點:
    1)研究證明,一旦機械耦合,原子配體交換的量子點薄膜表現出改善的相穩定性,并將其與薄膜上的分布應變聯系起來。此外,led溫度的操作測量表明,與依賴有機配體的控制相比,KI交換QD薄膜表現出更強的熱輸運。led最大EQE為23%,EL發射中心為640 nm(半寬波長~31 nm)。這些紅色led提供了10小時的工作半衰期(亮度200 cd/m2),運行穩定性比控制設備高6倍。
    圖片.png
    Wang, Y., et al, All‐inorganic quantum dot LEDs based on phase‐stabilized α‐CsPbI3 perovskite. Angew. Chem. Int. Ed..
    https://doi.org/10.1002/anie.202104812

    3. Angew:Pd/ZnO基催化劑上二氧化碳加氫反應機理:鈀鋅合金在選擇性甲醇合成中的作用

    Pd/ZnO催化劑在CO2加氫反應中表現出良好的催化活性和對甲醇的高選擇性。通常Pd-Zn合金相被認為是活化相,但目前尚未在Operando條件下進行機理研究來證實這一點。近日,瑞士保羅謝勒研究所Jeroen A. van Bokhoven,Maxim Zabilskiy報道了利用原位和operando X射線吸收光譜、X射線粉末衍射和時間分辨同位素標記實驗,并結合FTIR光譜和質譜(MS)分析研究了實際條件下甲醇合成的詳細機理。

    本文要點:
    1)研究發現,Pd-Zn合金基催化劑是由異質雙金屬PdIIZnII乙酸酯橋聯配合物還原而成,不含氧化鋅,也不含PdZn/ZnO界面,主要生成一氧化碳。因此,Pd-Zn相主要與一氧化碳的形成有關,并不提供CO2直接加氫生成甲醇所需的活性中心。相反,ZnO相的存在,與Pd-Zn相接觸,對于高效生產甲醇至關重要。
    圖片.png
    Maxim Zabilskiy, et al, Mechanistic study of carbon dioxide hydrogenation over Pd/ZnO-based catalysts: the role of palladium-zinc alloy in selective methanol synthesis, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
    DOI: 10.1002/anie.202103087
    https://doi.org/10.1002/anie.202103087

    4. Angew綜述:一維中空納米結構的合理設計與工程用于高效的電化學儲能

    一維(1D)中空納米結構的獨特結構特性賦予了其獨特的物理化學性質和廣泛的應用前景,尤其是在電化學儲能方面的應用。近日,新加坡南洋理工大學樓雄文教授,河南師范大學的高書燕教授綜述了各種一維中空納米結構的合理設計和工程應用的最新進展,這些一維中空納米結構具有結構合理、結構/組成復雜、形貌可控、電化學性能增強等特點,可用于各種電化學儲能應用。

    本文要點:
    1)作者首先簡要概述了一維中空納米結構的典型合成策略。靜電紡絲法是制備一維中空納米結構最普遍、最有效的合成策略。所得到的一維中空納米結構可直接用作電極或作為活性材料生長/負載的骨架。此外,可以通過調節無機材料/聚合物比例、聚合物種類、濃度、靜電紡絲參數、熱處理速度和溫度來控制聚合物的形貌、孔隙率和組成。除了靜電紡絲,模板法也可以用來制備復雜的一維中空納米結構。模板法一般包括三類:硬模板法、軟模板法和犧牲模板法。
    2)由于其獨特的結構/組成優勢,一維中空納米結構已被用作不同儲能器件(即鋰離子電池(LIBs)、鈉離子電池(SIBs)、鋰硫電池(Li-S)、鋰硒硫電池(Li-SexSy)、鋰金屬負極(LMAs)、金屬-空氣電池(MABs)和超級電容器(SCs)等)的電極,并具有出色的電化學性能。作者全面總結了一維中空納米結構材料的結構/組成性質與其電化學性能之間的關系。
    3)作者最后對一維中空納米結構作為電池電極材料的研究仍面臨的挑戰和未來研究提出了個人見解,從而為一維納米結構功能材料在不同儲能領域的應用提供指導。
    圖片.png
    Yongjin Fang, et al, Rational Design and Engineering of One-Dimensional Hollow Nanostructures for Efficient Electrochemical Energy Storage, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
    DOI: 10.1002/anie.202104401
    https://doi.org/10.1002/anie.202104401

    5. Angew:機械化學合成葫蘆脲-MOF主客體復合材料

    杜塞爾多夫大學Christoph Janiak等報道了首例單塊主客體復合晶體材料。該材料通過1,3,5?苯三甲酸H3BTC與Fe(NO3)3在十甲基葫蘆[5]脲氯化銨MC5·2NH4Cl·4H2O催你在條件中反應,合成了MC5@MIL-100(Fe)符合結構單塊晶體,其中具有大孔、中孔、微孔多級孔道結構。

    本文要點:
    1)這種“瓶中造船”合成方法通過一步合成,具體通過機械力學方法形成了新型Fe-MC5可動凝膠。展示了增強的CH4、Pb(II)吸附性能,能夠對低濃度的Pb(II)選擇性吸附。
    2)本文研究方法展示了通過主客體材料中的協同作用,實現了比單獨一種材料更好的性能。
    圖片.png
    Jun Liang, et al. Cucurbituril?Encapsulating Metal?Organic Framework via Mechanochemistry: Adsorbents with Enhanced Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
    DOI: 10.1002/anie.202100675
    https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202100675

    6. Angew:含[6]環對苯撐骨架的綠色熒光氮摻雜芳香帶的開發

    具有共軛結構的氮摻雜芳香帶的設計和合成仍然是一個挑戰。有鑒于此,中國科學院化學研究所的陳傳峰等研究人員,開發了含[6]環對苯撐骨架的綠色熒光氮摻雜芳香帶。
     
    本文要點:
    1)研究人員報道了第一個由容易獲得的杯[3]咔唑合成的具有[6]環對苯撐骨架的氮摻雜芳香帶。
    2)芳香帶具有剛性共軛結構和深空腔,可將一種二氯甲烷包封在溶液和固體中。
    3)芳香帶表現出強烈的綠色熒光,量子產率為0.39,并顯示出2.02 eV的HOMO-LUMO能隙。
    本文研究表明,由三個咔唑亞基組成的帶狀共軛結構和獨特的光電性質將促進芳香帶在超分子化學和材料科學中的廣泛應用。
    圖片.png
    Chuan-Feng Chen, et al. A Green Fluorescent Nitrogen‐Doped Aromatic Belt Containing [6]Cycloparaphenylene Skeleton. Angewandte Chemie, 2021.
    DOI:10.1002/anie.202104259
    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104259

    7. Angew:ZIF基納米顆??陕摵蟲射線誘導的亞硝化應激和自噬治療乏氧前列腺癌

    雖然活性氧(ROS)介導的腫瘤治療在臨床應用中具有廣闊的應用前景,但ROS誘導的保護性自噬也會增強細胞的存活,這在乏氧腫瘤中尤為明顯。有鑒于此,華東師范大學步文博教授、廣州醫科大學宮騰副研究員和復旦大學Xiangpeng Zheng構建了一種親電性ZIF-82-PVP,它可在x射線觸發下產生NO2-,進而通過抑制自噬和誘導亞硝化應激以治療乏氧的前列腺癌。
     
    本文要點:
    1)對pH響應的ZIF-82-PVP納米顆粒被細胞內化后,親電配體和Zn2+會被運送到癌細胞中。隨后,親電配體不僅可以在乏氧條件下消耗GSH,還可以捕獲x射線產生的低能電子以生成NO2-,從而抑制自噬,進一步提高亞硝化應激水平。
    2)此外,解離的Zn2+可通過離子干擾特異性地限制了前列腺癌細胞的遷移和侵襲。體內外實驗結果表明,在x射線照射下,ZIF-82-PVP納米粒子能有效促進乏氧前列腺癌細胞的凋亡。綜上所述,這種亞硝化應激介導的腫瘤治療策略能夠為治療乏氧治療提供了一種有針對性的新方法。
    圖片.png
    Yanli Li. et al. ZIF-Based Nanoparticles Combine X-Ray-Induced Nitrosative Stress with Autophagy Management for Hypoxic Prostate Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2021
    DOI: 10.1002/anie.202103015
    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202103015

    8. Angew:提供調節扭曲骨架構建器官特異性二萘嵌苯以用于增強癌癥化療

    由于缺乏器官特異性藥物,目前人們很難解決化療藥物所產生的副作用。因此,設計和構建新型藥物以實現器官特異性遞送是非常重要的。河南大學黃永偉副教授、盧鋒教授和國家納米科學中心喬增瑩副研究員、王浩研究員通過調節二萘嵌苯的骨架來影響其器官特異性,并構建了PDIC-NC以實現在肺部的特異性分布。
     
    本文要點:
    1)研究進一步發現,PDIC-NC可以靶向線粒體,并能作為細胞呼吸抑制劑以使得三磷酸腺苷的產生不足,同時它也能提高內源性H2O2和·OH的水平和引發鈣過載,進而有效觸發肺癌細胞的凋亡、自噬和內質網應激。
    2)實驗在體內異種移植、轉移和原位肺癌等模型中對PDIC-NC的抗腫瘤性能進行了充分驗證,為其今后的臨床應用提供了有力的支持。
    圖片.png
    Zhonghua Liu. et al. Regulating Twisted Skeleton to Construct Organ-Specific Perylene for Intensive Cancer Chemotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2021
    DOI: 10.1002/anie.202105607
    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105607

    9. Nano Letters:六方氮化硼/氮化硅雜化膜中的納米孔陣列用于高滲透發電的研究

    嵌入在二維納米材料中的納米孔是一種很有前途的滲透發電技術。近日,加拿大麥吉爾大學Walter W. Reisner,Peter Grutter報道了一種將基于薄膜納米孔的滲透發電技術從單孔陣列擴展到多孔陣列的方法。采用這種方法來探索陣列幾何結構如何影響發電性能。

    本文要點:
    1)研究人員在一個堅固的12 nm厚的SiN膜上涂上了一層六方氮化硼(hBN)單層,以彌補2D膜固有的機械易碎性,同時利用hBN的高表面電荷獲得出色的選擇性。然后使用最近開發的納米孔制備技術,尖端控制的局部擊穿(TCLB),在hBN/SiN膜中形成可變直徑的納米孔。TCLB可以產生足夠小的孔(d=4?16 nm)以達到最佳的選擇性。同時TCLB的納米級定位能力可以制造具有受控空間定位的孔陣列,從而可以研究多孔系統和孔?孔相互作用。
    2)研究人員利用TCLB制備了3×3納米孔陣列,孔與孔之間的間距從100?1000 nm不等,從而能夠定量測試孔密度對單位面積功率輸出的影響,這是一個關鍵的器件性能指標?;陔娊赓|濃度和pH的函數測量的孔電導值證實了體系中表面電導對體電導率的優勢。雖然較厚的hBN/SiN雜化膜的滲透電導低于懸浮的hBN,但觀察到較高的滲透功率密度,這是由于hBN表面電荷密度的增加,導致通過直徑為10 nm的納米孔的選擇性離子傳輸增強所致。
    3)研究結果表明,當孔與孔之間的間距約為500 nm時,膜的選擇性和總功率密度最優,這平衡了對高孔密度的需求,同時保持了每個孔周圍較大范圍的帶電表面。

    圖片.png

    Khadija Yazda, et al, High Osmotic Power Generation via Nanopore Arrays in Hybrid Hexagonal Boron Nitride/Silicon Nitride Membranes, Nano Lett., 2021
    DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04704
    https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04704

    10. AFM:錨定在摻P石墨烯上的具有P摻雜的多孔碳“鎧甲”的鐵/鎳磷化物納米晶復合材料的相調控用于促進整體水分解

    過渡金屬磷化物(TMPs)納米材料是一種重要的儲能和轉換電活性材料。盡管如此,鐵/鎳磷化物納米晶(NHs)或相關納米復合材料的相調控仍然具有挑戰性,其電催化整體水分解(OWS)性能還沒有得到深入的研究。

    近日,南京師范大學韓敏教授,Ying Liu,中科大Yue Lin報道了通過預先設計的超分子凝膠在Ar/H2氣氛下的熱轉化,實現了具有多孔摻磷碳(PC)“裝甲”并錨定在摻磷石墨烯(PG)上的鐵/鎳磷化物NHs納米復合材料的相調控合成,通過簡單調整凝膠前驅體中鐵鎳鹽的摩爾比,獲得了包括FeP–Fe2P@PC/PG, FeP–(NixFe1-x)2P@PC/PG, (NixFe1-x)2P@PC/PG和Ni2P@PC/PG四種納米復合材料。這種合成方案將還原、相變、摻雜、封裝和雜化過程集成在一個步驟中,簡單、環保、可重復且易于大規模合成。

    本文要點:
    1)結果表明,在前驅體中引入鎳源可以抑制正交相FeP組分的生成,誘導形成六方相(NixFe1-x)2P合金。此外,多孔的PC“鎧甲”可以防止磷化物NHs的氧化或腐蝕。而PG不僅可以錨定磷化物@PC納米結構,提高其導電性,而且可以緩解電化學循環過程中的氧化還原應力??傊?,PC/PG基質對磷化物NHs具有雙重保護作用,有利于提高催化穩定性。
    2)電化學測試表明,這些鐵/鎳磷化物基NHs表現出相依賴的催化行為。其中,純相(NixFe1-x)2P@PC/PG的催化活性最高,HER和OER的過電位分別只需要66 mV和268 mV即可獲得10 mA cm?2的電流密度。重要的是,使用它作為雙功能催化劑,所構建的(NixFe1-x)2P@PC/PG||(NixFe1-x)2P@PC/PG器件只需要1.45 V的電池電壓就可以驅動OWS獲得10 mA cm?2的電流密度,優于它的混相和單金屬磷化物器件一級其他已報道的基于雙功能催化劑的器件和Pt/C|IrO2電解槽。此外,該器件在OWS中還表現出出色的耐用性。
    3)通過光譜分析和電化學分析,研究人員闡明了(NixFe1-x)2P@PC/PG催化劑出色催化性能的原因。

    這項工作有助于通過相位調制和雜原子摻雜碳雙限制策略來優化TMPs納米結構,并加速其在OWS或其他可再生能源選擇中的應用。
    圖片.png
    Lei Wang, et al, Phase-Modulation of Iron/Nickel Phosphides Nanocrystals “Armored” with Porous P-Doped Carbon and Anchored on P-Doped Graphene Nanohybrids for Enhanced Overall Water Splitting, Adv. Funct. Mater. 2021
    DOI: 10.1002/adfm.202010912
    https://doi.org/10.1002/adfm.202010912

    11. EnSM:一種長壽命負極材料用于高倍率鉀離子電池

    鋰離子電池(LIBs)以其高容量和高能量密度被廣泛應用于便攜式設備和電動汽車(EVS),并在電網規模的儲能方面得到了進一步的應用。為滿足大規模儲能的要求,節約成本和資源至關重要。因此需要進一步研究鋰離子電池以外的替代儲能技術,如鈉離子電池和鉀離子電池(KIBs)。

    有鑒于此,韓國世宗大學Seung-Taek Myung首次報道了一種碳改性的Li4Ti5O12尖晶石(C-LTO)用于儲鉀,其中碳涂層將電導率從10?7提高到10?1 S cm?1。

    本文要點:
    1)C-LTO在0.2 C(34 mA g?1)的電流密度下提供了約221 mAh g?1的高初始充電容量,200次循環的保持率約為77%。而C-LTO電極的預鉀化成功地提高了初始庫侖效率,在高倍率(3.2 C,544 mA g-1)下,首次容量為130 mAh g?1,1000次循環保持率為70%。
    2)研究發現,在電池反應過程中,K+離子摻入立方尖晶石Li4Ti5O12中發生了兩相反應,即富K的立方巖鹽K6LiTi5O12相和伴有Ti4+/3+氧化還原的富Li相Li7Ti5O12相,這一點得到了原位X射線衍射和非原位X射線吸收分析表征結果的證實。原Li4Ti5O12尖晶石經脫鉀后可以回收。
    3)C-LTO與P3-K0.5[Mn0.8Fe0.1Ni0.1]O2正極的配對組裝的全電池也證實了C-LTO電極用作高倍率和長期儲鉀負極材料的可行性。
    圖片.png
    Hee Jae Kim, et al. Long  Life  Anode  Material  for  Potassium  Ion Batteries  with  High-Rate  Potassium  Storage, Energy  Storage  Materials (2021)
    DOI:10.1016/j.ensm.2021.05.012
    https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.05.012

    12. EnSM:Mo1.33C MXene基非對稱超級電容器在氯化鋰電解液中增強的超電容

    二維(2D)Mo1.33C MXene材料具有巨大的儲能應用潛力。目前人們研究Mo1.33C主要在硫酸(H2SO4)電解質中,而H2SO4對對稱器件的電極電位限制為0.9 V,對非對稱器件的電極電位限制為1.3 V。近日,瑞典林雪平大學Johanna Rosen,Bilal Ahmed報道了研究了Mo1.33C-MXene在LiCl電解質中的電化學行為。

    本文要點:
    1)與H2SO4相比,LiCl電解質是一種中性鹽,室溫下溶解度高,危險性低。分析表明,在2 mV s-1的掃描速率下,其體積電容為815 F cm3,工作電位窗口為-1.2到+0.3 V(vs. Ag/AgCl)。
    2)研究人員在此基礎上構建了一種MXene基非對稱超級電容器Mo1.33C//MnxOn,并對其在5 M LiCl電解質中的電化學性能進行了研究。得益于Mo1.33C//MnxOn器件的寬電壓窗口(2 V)和高電極密度,在10 A g-1電流密度下,10000次充放電循環后,獲得了58 mW h cm-3的體積能量密度和31 W cm-3的最大功率密度,并且保持了92%的初始電容。除了高能量密度之外,出色的庫倫效率(100%),確保了其出色的循環穩定性,非常適合實際應用。
    圖片.png
    Ahmed El Ghazaly, et al, Enhanced Supercapacitive Performance of Mo1.33C MXene Based Asymmetric Supercapacitors in Lithium Chloride Electrolyte, Energy Storage Materials (2021)
    DOI: 10.1016/j.ensm.2021.05.006
    https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.05.006



    加載更多
    696

    版權聲明:

    1) 本文僅代表原作者觀點,不代表本平臺立場,請批判性閱讀! 2) 本文內容若存在版權問題,請聯系我們及時處理。 3) 除特別說明,本文版權歸納米人工作室所有,翻版必究!
    納米人
    你好測試
    copryright 2016 納米人 閩ICP備16031428號-1

    關注公眾號

    在线看片免费人成视频播,欧美人妻aⅴ中文字幕,亚洲妇女自偷自偷图片,高清欧美av片,中文字幕在线观看