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    李亞棟/閻錫蘊兩位院士聯手Nature Catalysis!
    奇物論 2021-05-21
    納米酶是一類具有固有酶樣特征的納米材料。近年來,由于其能解決天然酶穩定性差、成本高、貯存困難等問題,引起了人們越來越多的關注。特別是通過結合納米酶獨特的理化性質和催化活性,納米酶顯示出了廣泛的應用,從體外檢測到替代生命系統中的特定酶。


    盡管已經廣泛地開發了納米酶,但是它們相對較低的催化活性和較差的動力學嚴重地限制了它們的性能和進一步的應用。單原子催化劑具有良好的電子結構和幾何結構,通過在原子水平上模擬天然酶高度進化的催化中心,可以作為傳統酶的替代品。

    成果簡介
    鑒于此,清華大學李亞棟院士、王定勝、中科院生物物理研究所閻錫蘊院士和北京理工大學梁敏敏等人通過精確地配位磷(P)和氮(N)來調節單原子鐵(Fe)活性中心,開發了一種原子級別的FeN3P單原子過氧化物酶納米酶(FeN3P-SAzyme),以模仿高度進化的催化中心和天然酶的高選擇性。成果以“Matching the kinetics of natural enzymes with a single-atom iron nanozyme”為題,發表在Nature Catalysis上。

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    納米酶的構建
    FeN3P-SAzyme的合成如圖所示,首先通過溶劑熱法制備沸石咪唑鹽骨架8(ZIF-8)(作為碳和氮的前體)作為原料。P物質是許多天然酶的重要組成部分,在協助電子從底物到酶的活性中心的隧穿中起著關鍵作用。因此,研究人員在合成系統中采用P作為前體來錨定金屬活性中心,同時調節局部配位結構。然后,通過聚合將Fe離子和PZM聚合物的單體包裹在ZIF-8的表面上,得到Fe/ZIF-8@PZM核-殼復合材料。

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    合成示意圖

    類似過氧化物酶
    所構建的FeN3P-SAzyme可以被認為是一種類過氧化物酶的納米酶,因為它實現了對過氧化物酶底物TMB的催化氧化,其催化效率和選擇性與HRP相當。FeN3P-SAzyme結構良好的Fe活性中心,通過P和N的精確配位,模擬HRP的單原子Fe活性中心,分解附近的H2O2,在P原子的頂部生成OH和O原子的表面物種。獨特的是,P位上生成的OH和O原子由于形成了強氫鍵而對TMB基底表現出很高的親和力(?0.44和?0.65 eV)。這種精心設計的三維多孔碳基納米材料模擬了酶的三維氨基酸結構的作用,以充當促進氫從TMB轉到OH和O的載體。這進一步增強了過氧化物酶樣的催化活性和底物選擇性。

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    圖|類過氧化物酶活性和動力學

    抗腫瘤作用
    此外,通過利用FeN3P-SAzyme的高過氧化物酶樣活性,它可以在腫瘤酸性環境下選擇性地催化生成豐富的活性氧,然后以將FeN3P-SAzyme用作抑制腫瘤細胞的有效治療策略。體內外實驗結果結果表明,具有優異的過氧化物酶活性的FeN3P-SAzyme可在腫瘤細胞中誘導快速的氧化致死性,以及具有顯著的腫瘤生長抑制作用。

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    圖|抑制腫瘤細胞的生長

    小結:
    綜上所述,通過精確設計活性中心的電子和幾何結構,單原子納米酶可以為開發人造酶作為天然酶的最有利替代品開辟一條有希望的途徑。此外,開發的單原子納米酶還將在酶催化、均相催化和多相催化之間架起一座橋梁。

    參考文獻:
    Ji, S., Jiang, B., Hao, H. et al. Matching the kinetics of natural enzymes with a single-atom iron nanozyme. Nat Catal 4, 407–417 (2021).
    https://doi.org/10.1038/s41929-021-00609-x


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