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    劉中民院士Chem,吳驪珠院士Chem,李玉良院士AEM丨頂刊日報20210627
    納米人 2021-06-28
    1. Nat. Rev. Mater.:寬帶隙和窄帶隙金屬鹵化物鈣鈦礦的缺陷活性

    金屬鹵化物鈣鈦礦(MHP)構成了豐富的材料庫,具有巨大的顛覆性光電技術潛力。它們的主要優勢來自于可以輕松調整帶隙以將它們集成到具有不同功能的設備中。事實上,雖然可以對帶隙約 1.6 eV 的 MHP 提出缺陷容忍極限,模型系統是深入研究的對象,但具有較窄和較寬帶隙的 MHP 遠不能容忍缺陷。這些材料表現出各種形式的不穩定性,主要是由強缺陷活動驅動的。意大利理工學院Annamaria Petrozza等人評估了窄帶隙和寬帶隙 MHP 缺陷的物理和化學活性的最新進展。

    本文要點:
    1)研究人員重點說明了在寬帶隙鈣鈦礦中,缺陷的存在及其遷移使材料變得不穩定。晶界和表面通過為缺陷成核提供穩定位點而充當缺陷儲存層,從而引發鹵化物分離過程。因此,穩定帶隙的最常見和有效的方法聚焦于通過晶格調控和鈍化策略減少缺陷或阻礙離子遷移。
    2)然后,將缺陷與性能和穩定性損失相關聯,特別是對于太陽能電池,這些材料的驅動應用。研究人員還概述了鈣鈦礦材料和對應器件中缺陷鈍化的策略。
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    Zhou, Y., Poli, I., Meggiolaro, D. et al. Defect activity in metal halide perovskites with wide and narrow bandgap. Nat. Rev. Mater. (2021).
    https://doi.org/10.1038/s41578-021-00331-x

    2. Nature Commun.:通過陰極層納米工程實現具有出色功率密度的固體氧化物燃料電池

    固體氧化物燃料電池(SOFCs)是一種高效的發電裝置,被認為是緩解與化石燃料技術相關的能源和環境問題的有前途的替代途徑。用于固體氧化物燃料電池電極的納米工程已經成為一種顯著提高電化學性能的通用工具,但這仍需要克服集成到適合廣泛應用的實用型電池中所面臨的問題。

    近日,日本產業技術綜合研究所(AIST)Katherine Develos-Bagarinao報道了實現了一種創新的電池結構,其核心是利用納米工程陰極層,包括自組裝的LSCF(鑭鍶鈷鐵氧體,La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3?δ)和GDC(氧化釓摻雜的二氧化鈰,Ce0.9Gd0.1O2?δ)納米復合薄膜以及納米孔LSC(La0.6Sr0.4CoO3-δ)薄膜。

    本文要點:
    1)LSCF和GDC相在致密納米復合材料中的納米尺度分布提供了高界面密度和與底層GDC過渡層的良好附著力,從而起到了高效過渡層的作用,而LSC薄膜具有納米孔、開放的結構,確保了氧還原反應的高比表面積。
    2)研究人員展示了這種納米工程陰極在商業上可行的Ni-YSZ(釔穩定的氧化鋯)陽極負載型電池中的集成,并系統地研究了陰極結構中的各個層對電化學性能的影響。利用相對較薄的YSZ電解質與致密的GDC中間層相結合,有助于顯著降低電池的歐姆電阻,從而與優異的陰極性能相輔相成。
    3)實驗結果顯示,在優化的電池結構中,0.7 V下的高電流密度在650 °C和700 °C下分別達到2.2和~4.7 A/cm2,具有較好的電化學性能。這一結果表明,通過一種有效的納米工程方法調整材料性能可以顯著提高陰極的電化學性能,從而開發出具有高功率輸出的下一代SOFCs。
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    Develos-Bagarinao, K., Ishiyama, T., Kishimoto, H. et al. Nanoengineering of cathode layers for solid oxide fuel cells to achieve superior power densities. Nat Commun 12, 3979 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24255-w
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24255-w

    3. Nature Commun.:利用薄膜反應和電沉積制備的一種具有可擴展性和高穩定性的硅基金屬-絕緣體-半導體光陽極用于水氧化

    金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構被廣泛應用于硅基太陽能水分解光電極中,以保護硅層不受腐蝕。通常,在優化絕緣子厚度時,人們需要在效率和穩定性之間進行權衡。此外,在制造MIS光電極時,經常需要光刻圖案化。近日,美國德克薩斯大學奧斯汀分校Edward T. Yu,Li Ji報道了展示了一種低成本和高度可擴展的方法,通過利用Al通過絕緣氧化層的薄膜反應,然后電沉積Ni,而不需要任何光刻圖形,成功制造出一種高性能和非常穩定的Si基MIS光陽極。

    本文要點:
    1)Al與SiO2或Si的薄膜反應導致Al“尖峰”局部穿透到襯底材料中,這會導致Al接觸金屬化的硅pn結結構中的電短路。此外,Al尖峰也可以通過絕緣層SiO2發生,并且已經被利用來通過Si上的氧化物鈍化層形成歐姆接觸。
    2)在以Al為金屬層的MIS光電極結構中,Al/SiO2/Si結構在300 °C以上退火會導致Al穿透下層SiO2,并導致MIS結構中局域金屬尖峰的形成。而每個金屬尖峰則提供了通過厚SiO2的局部導電路徑。典型的尖峰密度為108-109 cm?2,能夠非常有效地收集光生載流子。此外,氧化物的周圍區域仍然具有電絕緣性,并保留了它們的保護功能。
    3)在這項工作中,在SiO2層中形成局域Al尖峰后,Al被腐蝕,并通過電沉積被作為OER催化劑的Ni所取代。在電沉積過程中,Ni覆蓋了裸露的Si表面,導致分散的Ni納米島在SiO2表面的相應位置生長。剩余暴露的厚SiO2和電沉積Ni在堿性水溶液中具有優異的耐蝕性。

    該工藝無需采用任何復雜而昂貴的光刻工藝,即可形成效率高、長期穩定性好、成本低、可制造性好的Si基MIS光陽極。

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    Lee, S., Ji, L., De Palma, A.C. et al. Scalable, highly stable Si-based metal-insulator-semiconductor photoanodes for water oxidation fabricated using thin-film reactions and electrodeposition. Nat Commun 12, 3982 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24229-y
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24229-y

    4. Chem:HSSZ-13分子篩催化MTO反應機理研究

    甲醇制烴反應中,人們對首個C-C鍵形成的機理一直都不明確,有鑒于此,大連化物所劉中民院士、魏迎旭、徐舒濤,武漢物理與數學研究所鄭安民等報道通過固體核磁原位譜學表征,對菱沸石分子篩(HSSZ-13)中甲醇轉化為烴類的過程中C-C鍵生成的第一步反應進行研究,觀測發現活化的C1物種分子、高反應活性烯烴前體乙氧基表面物種,首次在實驗中測試發現乙烯前體乙氧基物種。

    本文要點:
    1)本文研究相關結果與原位捕捉的活化C1反應物相關C1物種與生成乙烯過程有關,其中C1中間體活化乙醇/DME生成首個C-C鍵。
    2)使用先進的從頭算分子動力學技術研究了C1原料生成產物的完整過程,驗證了氣相甲醇/DME分子靠近SMS/TMO位點,通過有效碰撞和甲基化生成乙烯前驅分子。因此,分子篩催化劑、活化C1中間體以協同方式導致反應中生成首個C-C鍵。
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    TantanSun et al. The first carbon-carbon bond formation mechanism in methanol-to-hydrocarbons process over chabazite zeolite, Chem 2021
    DOI: 10.1016/j.chempr.2021.05.023
    https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929421002722

    5. Chem綜述:人工光化學固氮反應

    固氮反應是化學領域的一個最重要的挑戰,Fe基催化Haber-Bosch、生物固氮酶催化為克服N2催化還原反應的能壘提供經驗和指導,人工光催化合成為在溫和條件將N2轉化為化學品提供機會,能夠利用豐富的太陽能,但是需要設計催化劑能夠持續的將光生電荷轉移,實現多個質子、N2分子向催化劑位點轉移,通過電子、質子、N2向催化活性位點轉移,能夠有效的進行光驅動N2轉化為化學品,為實現聯合國相關零饑餓和清潔能源的目標提供機會。有鑒于此,中國科學院理化技術研究所吳驪珠等綜述報道人工光合成固氮反應相關進展。

    本文要點:
    1)為實現太陽能-NH3轉化,催化劑需要能夠緊密的與光敏劑催化劑結合,從而實現連續和具有方向性的多電子轉移,催化反應環境需要進一步優化從而實現更好的質子轉移動力學,通過這種方式,光催化NRR反應有望從僅僅概念變為更加高效率的太陽能-化學能轉化,為N2-化學能的轉化提供機會和指導。進一步的,作者對人工光合成領域的機會和前景進行總結和展望。

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    Shu-Lin Meng, Xu-Bing Li, Chen-Ho Tung, Li-Zhu Wu*, Nitrogenase inspired artificial photosynthetic nitrogen fixation, Chem 2021
    DOI: 10.1016/j.chempr.2020.11.002
    https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420305854

    6. Chem:光催化、Cu協同催化合成有機胺衍生物

    烷基有機胺及其N雜環衍生物是醫藥、農藥科學、材料學等領域的關鍵分子結構單元,雖然人們通過氮親核試劑、鹵化物合成了N-烷基化試劑,該反應過程通常效率較低、選擇性較差。有鑒于此,普林斯頓大學David W.C.MacMillan等報道一種室溫N-烷基化反應方法,通過光催化氧化還原-Cu催化協同催化,以摘鹵原子-自由基捕獲反應過程合成烷基化的有機胺、氮雜環衍生物分子。

    本文要點:
    1)該反應方法具有廣泛的底物兼容性、能夠進行后期官能團化,甚至兼容經典的惰性環丙烷、有機氯親電試劑。本文方法為合成有機胺提供了一種新穎有效的方法,為一步合成sp3碳富集的分子提供方法。
    2)這種反應在室溫條件中將C(sp3)-Br活化,因此避免了熱催化過程,能夠免于進行SN2或SN1型N-烷基化反應,在合成中實現了位點選擇性、化學選擇性,初期反應機理驗證該反應的雙循環催化機理。
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    Nathan W.Dow, et al, A general N-alkylation platform via copper metallaphotoredox and silyl radical activation of alkyl halides, Chem 2021
    DOI: 10.1016/j.chempr.2021.05.005
    https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929421002540

    7. JACS:碳孔中離子液體的“巨大”氮吸收

    離子液體以其高的氣體吸收能力而聞名。有鑒于此,德國波茨坦大學的Martin Oschatz等研究人員,報道了碳孔中離子液體的“巨大”氮吸收。
     
    本文要點:
    1)研究結果表明,離子液體(IL) 1-乙基-3-甲基咪唑醋酸酯(EmimOAc)在碳材料孔隙中的溶解度不是一個溶劑常數,而是可以通過孔洞限制而提高10倍。
    2)以四種不同的碳化合物為基體,通過微孔、中孔以及摻氮和不摻氮的方法,研究了碳結構對多孔金屬氧化物吸氮性能的影響。
    3)IL在微孔和氮摻雜碳中的吸附效果最好。該效應是如此之大,已經在TGA和DSC實驗中看到了。由于IL的低蒸氣壓,標準體積吸附實驗可以用來量化這種影響的細節。
    4)由此推斷,正是由于孔隙受限空間中離子分子排列的改變,才為宿主分子氮創造了額外的自由體積。

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    Ipek Harmanli, et al. “Giant” Nitrogen Uptake in Ionic Liquids Confined in Carbon Pores. JACS, 2021.
    DOI:10.1021/jacs.1c00783
    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00783

    8. JACS:區域選擇性自由基芳烴胺化簡明合成鄰苯二胺

    直接從C–H鍵形成芳烴C–N鍵是非常重要的,最近通過自由基機制實現這一點的方法發展迅速,通常涉及反應性N中心自由基。與這些進展相關的一個主要挑戰是區域控制,在大多數方案中獲得區域異構體產物的混合物,限制了更廣泛的用途。有鑒于此,英國劍橋大學的Robert J. Phipps等研究人員,報道了區域選擇性自由基芳烴胺化簡明合成鄰苯二胺。
     
    本文要點:
    1)研究人員設計了一個系統,利用陰離子底物和入射自由基陽離子之間吸引的非共價相互作用,以引導后者到芳烴的鄰位。
    2)陰離子底物以氨基磺酸保護苯胺的形式存在,氨基化后氨基磺酸基團的伸縮裂解直接導致鄰苯二胺,這是一系列與藥物相關的重氮唑的關鍵組成部分。
    3)研究人員的方法可以提供游離胺和單烷基胺,允許獲得不對稱的,選擇性的單烷基苯并咪唑和苯并三唑。

    本文研究工作不僅提供有價值的鄰苯二胺的簡明合成途徑,還展示了利用非共價相互作用控制自由基反應位置選擇性的潛力。
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    James E. Gillespie, et al. Regioselective Radical Arene Amination for the Concise Synthesis of ortho-Phenylenediamines. JACS, 2021.
    DOI:10.1021/jacs.1c05531
    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05531

    9. Angew:雙功能Rh0-Rh3+位點用于促進光催化水氧化

    光催化水分解為太陽能轉化為氫氣提供了一條經濟可行的途徑。盡管人們一直致力于開發高效的光催化劑,然而表面催化反應,特別是緩慢的析氧反應(OER)仍然是一個巨大的挑戰,這限制了整體的光催化能量效率。近日,華東理工大學楊化桂教授,Peng Fei Liu,中國科學院上海應用物理研究所Zheng Jiang報道了設計了一種Rhn團簇助催化劑,在Mo摻雜的BiVO4模型光催化體系上成功錨定了Rh0-Rh3+雙功能位點。

    本文要點:
    1)實驗結果顯示,所設計的光催化劑在420 nm處具有7.11 mmol g-1 h-1的超高可見光催化析氧活性和29.37%的表觀量子效率。此外,具有出色性能的光催化劑的周轉頻率可達416.73 h-1,是僅用Rh3+修飾的光催化劑的378倍。
    2)實驗和理論結果明確地揭示了穩定的孤立的Rhn助催化劑存在Rh0-Rh3+中心,此外,Operando X-射線吸收表征則揭示了雙功能Rh0-Rh3+中心上的OER過程。密度泛函理論(DFT)計算進一步闡明了Rh0-Rh3+中心上的雙功能OER機制,即氧中間體通過氫原子轉移到Rh0中心而攻擊Rh3+中心,從而打破了各種氧中間體的標度關系。

    研究結果表明,Rh0-Rh3+雙功能中心可以繞過OER標度關系來實現具有高性能的光催化劑或光電極。
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    Yuanwei Liu, et al, Boosting photocatalytic water oxidation over bifunctional Rh0-Rh3+ sites, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
    DOI: 10.1002/anie.202106874
    https://doi.org/10.1002/anie.202106874

    10. AEM:IrOx/石墨二炔量子點用于酸性水氧化

    可持續能源(電解水制氫和氮/二氧化碳還原反應)方法和技術已成為人們收集清潔可再生能源以實現可持續無碳系統的核心技術,不幸的是,上述技術的整體效率在很大程度上受到了水氧化(析氧反應,OER)過程緩慢動力學的嚴重限制。近日,中科院化學研究所李玉良院士,薛玉瑞教授,何峰副研究員報道了通過石墨二炔(GDY)誘導的原位可控生長合成的IrOx量子點(QDs)催化劑,以增強酸性電解質中的AOER活性。

    本文要點:
    1)通過將銥(Ir)離子最大限度地吸附在作為成核位點的GDY上來增加QDs的密度,從而在GDY上原位控制生長IrOxQDs(IrOQD/GDY)。GDY具有獨特的多孔和富含乙炔的結構單元,這種合適的空間和金屬原子與GDY之間不完全的電荷轉移可以精確錨定金屬原子,有利于QDs的聚集和穩定,從而產生多活性位點的表面結構。
    2)實驗結果顯示,在電流密度為10 mA cm?2,塔菲爾斜率為70 mV dec?1的情況下,該催化劑表現出較高的AOER活性,相比于可逆氫電極(RHE),過電位僅為236 mV,優于已報道的AOER電催化劑。此外,研究人員還發現IrOQD/GDY催化劑比Cc自負載型IrOx QDs更穩定。當同時用作酸性電解槽的陰極和陽極時,該催化劑的槽電壓為1.49 V(vs RHE),遠低于Pt/C||RuO2電偶和其他文獻報道的電偶。
    3)研究發現,IrOxQD/GDY催化劑具有較大的電化學活性表面積(ECSA)、較高的電導率和較快的電荷轉移行為,大大提高了催化劑的活性和穩定性。
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    Zhongqiang Wang, et al, Acidic Water Oxidation on Quantum Dots of IrOx/Graphdiyne, Adv. Energy Mater. 2021
    DOI: 10.1002/aenm.202101138
    https://doi.org/10.1002/aenm.202101138

    11. ACS Nano:一種Ti3C2Tx MXene修飾的納米多孔聚乙烯織物用于被動和主動式個人精密加熱

    對人體進行加熱以保持相對恒定的溫度對人體的各種功能至關重要。然而,目前的供暖策略大多存在耗能和能源浪費等問題,不能適應復雜多變的環境。為了緩解日益嚴重的能源危機和全球變暖,開發能夠通過高效節能方法精確加熱人體的材料和系統,無論是室內/室外,白天/黑夜,晴朗/多云,都被寄予厚望,但仍是一個巨大的挑戰。

    近日,鄭州大學王萬杰教授,王建峰副教授報道了展示了一種有效的全天候節能個人精確供暖策略,將無能源的被動輻射采暖(PRH)、節能型太陽能供暖和補償式焦耳供暖集成到一個可穿戴的供暖系統中。通過簡單地用Ti3C2Tx Mxene修飾廉價的納米多孔聚乙烯(nanPE)織物來實現上述個人精確供暖策略。

    本文要點:
    1)研究發現,Ti3C2Tx Mxene具有低中紅外發射率特性,使12 μm厚的Mxene/納米PE織物在7?14 μm處的低紅外發射率為0.176,并具有優異的室內PRH性能,與傳統的576 μm Mxene/納米PE織物相比,提高了4.9 °C。同時,由于MXene的高光熱轉換效率和導電性,MXene/nanPE紡織品表現出優異的主動太陽能加熱(73.5 °C)和焦耳加熱(55°C at 5 V)性能。
    2)令人印象深刻的是,這三種加熱模式可以輕松切換或任意組合,使MXene/nanPE紡織品能夠在室內和室外、白天和黑夜以及晴天和多云等各種場景下精確加熱人體。此外,所制得的MXene/nanPE紡織品具有優異的可穿戴性能,包括機械強度、透氣性、防風性、阻燃性、電磁干擾屏蔽、抗菌性能、快速干燥等,使其成為未來個人精密熱管理的理想候選材料。
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    Mengke Shi, et al, Ti3C2Tx MXene-Decorated Nanoporous Polyethylene Textile for Passive and Active Personal Precision Heating, ACS Nano, 2021
    DOI: 10.1021/acsnano.1c00903
    https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00903

    12. Mater. Today Phys.:基于聲子共振雜化優化石墨烯納米帶的熱輸運性能
    如何有效調控石墨烯的熱輸運一直是一個熱門話題。然而調控熱輸運是一個比調控電輸運復雜很多的難題,因此也極具挑戰性。隨著納米科技的進步,熱調控逐漸成為可能。

    華中科技大學能源與動力工程學院楊諾教授基于聲子共振雜化效應,通過調整石墨烯納米帶上下兩側納米柱分布,實現對石墨烯納米帶熱導率調控。研究發現,兩側的納米柱可以形成局域共振形成聲子雜化,從而有效抑制納米帶熱輸運。通過調節納米柱分布可以實現對石墨烯納米帶熱導率的調控,但有趣的是,最低熱導率并不是對應最多納米柱的石墨烯納米帶,而需要通過遍歷性搜索得到,本文選取機器學習算法加速了這個搜索過程。隨著系統長度的增加,這種現象變得更加明顯。此外,非平衡分子動力學模擬的結果也驗證了上述結論。這是因為當納米柱分布很密時會產生競爭效應,不能通過增加納米柱的數目實現對其熱輸運性能的降低。該研究基于原子格林函數方法和貝葉斯優化算法完成。
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    Xiao Wan, et al. Optimizing thermal transport in graphene nanoribbon based on phonon resonance hybridization. Materials Today Physics 20 100445 (2021)
    https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542529321001061



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